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Zusammenfassung Lithium-Schwefel (Li/S)-Batterien sind eine vielversprechende Technologie für elek- trochemische Energiespeicher der nächsten Generation. Sie vereinen auf bisher un- erreichte Weise hervorragende Leistungsdaten, Kosteneffizienz und Umweltverträg- lichkeit. Bisher kommen Li/S-Batterien jedoch nur für wenige Spezialanwendungen zum Einsatz. Der Eignung für ein größeres Marktsegment stehen die derzeit noch un- befriedigende Energieeffizienz, Selbstentladung und Lebensdauer entgegen. Die vor- liegende Arbeit trägt zur Weiterentwicklung der Li/S-Technologie in zweifacher Weise bei: Zum einen wurde ein neuartiger Elektrodentyp, basierend auf beschichtetem Li- thiumsulfid (Li2S), hergestellt, getestet und optimiert; zum anderen wurde durch die Modellierung und Simulation einer Li/S-Zelle das Verständnis der komplexen chemi- schen und physikalischen Vorgänge in der Batterie verbessert. Für den experimentellen Teil der Arbeit wurde ein Verfahren zur chemischen Gas- phasenabscheidung von Kohlenstoff auf Li2S-Partikeln entwickelt. Das Hauptaugen- merk der Arbeit lag jedoch auf der Optimierung der gesamten Prozesskette ausgehend von kommerziell erhältlichen Chemikalien bis zur fertigen (Knopf-)Zelle, insbesonde- re aber auf der dazu notwendigen Charakterisierung der Materialien und Elektroden. Für den theoretischen Teil wurde ein skalenübergreifendes elektrochemisches Mo- dell so erweitert und kalibriert, dass damit Simulationen der Li/S-Batterie möglich sind. Das Modell enthält eine detaillierte Beschreibung der elektrochemischen Reak- tionsmechanismen, der Transportvorgänge im flüssigen Elektrolyten und der Ausfall- und Auflösungsreaktion in den porösen Elektroden. Daneben werden die elektroche- mische Doppelschicht sowie eine effektive Beschreibung der Mikrostruktur berück- sichtigt. Schließlich wurde eine phänomenologische Beschreibung des Shuttle-Effekts sowie der Degradation der Zelle implementiert und ausgewertet. Die Parametrierung und teilweise Validierung des Modells erfolgte anhand der eigenen experimentellen Daten sowie anhand ausgewählter publizierter Daten und Ergebnisse aus der Litera- tur. Mit dem solchermaßen kalibrierten Modell wurden Lade- und Entladekurven, Cy- clovoltammetrie, Impedanzspektren sowie die zeitliche Entwicklung der chemischen Zusammensetzung des Elektrolyten und der Elektroden simuliert. Von den Ergebnis- sen lassen sich unter anderem Rückschlüsse auf limitierende Prozesse oder günstige Betriebsbedingungen ziehen. Durch die Kombination von theoretischen und empirischen Verfahren konnten die Leistung und Lebensdauer des neuen Kathodenmaterials erhöht sowie gleichzeitig ein Beitrag zum besseren Verständnis der Li/S Batterie geleistet werden. 10PDF Image | Lithium-Sulfur Battery: Design, Characterization, and Physically-based Modeling
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Lithium-Sulfur Battery: Design, Characterization, and Physically-based ModelingOriginal File Name Searched:
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