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경우, 별도의 전도성 첨가제를 가질 필요가 감소되거나 아예 그럴 필요가 없다. 바람직하게는, 별도의 첨가제 에 대한 이러한 필요는 완전히 제거된다. [0008] 따라서,본발명은상기배터리의전기충전및방전동안효과적인열손실능력과감소된전기저항을갖는 전기화학 전지용 결합제 물질의 제공에 관한 것이다. [0009] 본 발명의 전도성 결합제의 주요 성분은 그래핀 중합체이다. 그래핀 중합체는 기본적으로 방향족 융합 벤젠 환 형태의 구조이며, 이는 흑연 또는 흑연 옥사이드 물질의 그래핀 평면과 실질적으로 유사하거나 동일하다. 그래 핀 평면에서, 탄소원자는 2차원 육각형 격자를 차지하며, 여기서 탄소원자들은 강한 평면 내 공유결합을 통해 함께 결합한다. 상기 그래핀 중합체는 상기 그래핀 평면의 가장자리 또는 표면에 부착된 소량(전형적으로 25중 량%미만)의비탄소원소(예:수소,불소및산소)를함유할수있다. 상기2차원육각형탄소구조는다음의 몇 가지 필수적으로 상응하는 방식을 특징으로 할 수 있다: (a) 평면 구조 중의 탄소원자의 총 수, (b) 2차원 중합체 구조의 두 방향(예: a 및 b 또는 x 및 y 방향) 각각을 따르는 탄소 육각형의 수, (c) 두 방향(길이 및 폭)에서의 크기, 또는 (d) 2차원 중합체 구조의 분자량. [0010] 상기 그래핀 중합체들이 용액 또는 현탁액으로부터 고체 분말 형태로 석출되는 경우, 다중 그래핀 중합체 단위 (즉, 몇 가지 융합된 벤젠 환 단위 또는 탄소 육각형 구조 단위)가 위로 쌓여 다층 나노 그래핀 소판(NGP: nano graphene platelet) 또는 그래핀 나노 시트를 형성할 수 있음을 알 수 있다. 따라서, NGP는 그래핀 평면의 하 나 이상의 층으로 구성된 나노미터 크기의 소판 또는 시트이고, 소판 두께는 0.34nm 미만(단일층) 내지 100nm (다층, 보다 전형적으로 10nm 미만, 가장 전형적으로 2nm 미만)이다. c 축 또는 두께 방향에서, 이들 그래핀 평면은반데르발스힘을통해함께약하게결합할수있다. 본발명의전도성결합제는전형적으로바람직하 게는 대부분의 단일층 그래핀 구조를 함유하는 한편, 이들은 액체 매질 중에 분산 또는 용해되어 그래핀 중합체 현탁액 또는 용액을 형성한다. 이러한 그래핀 중합체 현탁액 또는 용액은 본원에서 결합제 전구체로서 지칭된 다. 상기그래핀결합제중합체는상기액체매질이제거되는경우소수의층을이루는그래핀소판을소량함 유할수있다. [0011] 그래핀 시트 또는 그래핀 중합체 단위는 이들을 제조하는 동안 다양한 정도로 산화되어 흑연 옥사이드(GO) 또는 그래핀 옥사이드를 생성시킬 수 있다. 따라서, 본 발명의 맥락에서, 그래핀 중합체들은 바람직하게는 또는 주 로산소함량이없거나낮은것들을지칭하지만,이들은다양한산소함량의GO를포함할수있다. 추가로,그 래핀 중합체는 흑연 플루오라이드 중합체를 수득하도록 조절되는 정도로 불소화될 수 있으며, 이는 또한 본 발 명의 그래핀 중합체의 한 형태로 간주된다. [0012] 단일층및다층NGP를포함하는나노그래핀물질은고체입자들을함께결합시킬수있는결합제인것으로당 해분야에공지되어있지않다는점을본원에서지적하는것이중요하다. 사실상,나노그래핀분말과전기활 성 물질의 고체 입자가 수지 결합제(예: PVDF)를 사용하지 않으면서 단순하게 함께 혼합된 경우, 상기 생성된 혼합물은 별도의 입자들을 함유하며 일관된 일체성(coherent integrity)을 전혀 갖지 않는 모래와 같은 매스일 것이다. 매우 놀랍게도, 상기 그래핀 시트가 적절하게 선택된 액체 중에 용해되거나 분산된 경우, 상기 생성된 그래핀중합체용액또는현탁액은전도성결합제에대한전구체가된다. 상기전구체용액또는현탁액중에 전기 활성 물질의 입자들을 혼합시킴으로써 슬러리 또는 페이스트를 형성한 다음, 상기 액체를 상기 생성된 슬 러리 또는 페이스트로부터 제거함으로써, 상기 생성된 고체 매스는 상기 전기 활성 물질들의 입자들(예를 들면, 캐소드 활성 물질로서의 리튬 코발트 옥사이드 입자들 및 애노드 활성 물질로서의 탄소 피복된 흑연 입자들)에 잘 결합된 그래핀 중합체들을 가짐을 특징으로 한다. 상기 생성된 고체 혼합물은 다른 수지 결합제(예: PVDF 또는 SBR)가 사용하지 않음에도 불구하고 우수한 구조적 일체성을 갖는다. 이러한 발견은 가장 놀라우며 선행 기술에서 교시된 적이 없다. [0013] 추가로놀랍게도,전구체결합제용액또는현탁액은액체매질중에서단일층또는다층인이미분리된나노 그래핀 시트들을 혼합함으로써 제조되어야 하는 것은 아니다. 상기 전구체 결합제 용액 또는 현탁액은 박리된 흑연(연충형 흑연(graphite worms)), 팽창된 흑연 플레이크 또는 분리된 미소 흑연 결정자를 적절하게 선택된 액체매질중에서목적하는기간동안소정온도에서직접혼합함으로써수득될수있다. 연충형흑연은약하 게 상호연결된 흑연 플레이크(두께 > 100 nm) 및/또는 나노 그래핀 소판(두께 < 100 nm)으로 구성된다. 연충형 흑연 중의 상호연결은 이후 초음파 또는 기계적 전단을 통해 파괴되어 분리 또는 단리된 흑연 플레이크(이는 두 께>100nm인팽창된흑연플레이크로도지칭된다)또는NGP(두께<100nm)를수득할수있다. 산성매질중 에재분산된경우연충형흑연은서서히용해되어그래핀용액을형성할수있다. [0014] 단일층 및 다층 NGP를 포함하는 그래핀 물질의 제조방법은 본 출원인에 의해 최근 검토되었다[Bor Z. Jang and -6- 등록특허 10-1542041PDF Image | WO2009061685
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